Permanents impliquées au LRCS: Alejandro FRANCO & Arnaud DEMORTIERE
Dans ce chapitre nous présentons les activités au LRCS sur la modélisation des batteries en utilisant l’Intelligence Artificielle (IA). Des modèles d’IA permettent d'évaluer une quantité importante de données expérimentales et de données synthétiques (cad issues de la simulation numérique basée sur la modélisation physique) pour établir des « cartes » mettant en évidence le degré d'interdépendances et de corrélations entre les différents paramètres de fabrication et les propriétés finales des électrodes et des cellules qu’on souhaite optimiser. Ces cartes visent à fournir des directives utiles pour l'ingénierie des électrodes et des cellules des batteries, accélérant ainsi leur optimisation. Cette démarche de l’équipe a été financée par l’ERC (projets ARTISTIC et SMARTISTIC) et ALISTORE ERI, et est actuellement complémentée par des projets de thèse et de post-doctorat financés par Renault, ALISTORE ERI, et les projets EU PULSELION, MCSA DESTINY, MCSA BLESSED et PEPR BATMAN.
Modélisation de l’Impact de paramètres de fabrication de composants de batterie sur les propriétés
Le projet ERC « ARTISTIC », porté par le Professeur Alejandro A. FRANCO a donné origine aux premiers modèles basés sur l’IA reportés dans la communauté internationale pour la problématique du procédé de fabrication d’électrodes de batterie lithium ion. Plus précisément, l’apprentissage automatique (ou machine learning -ML- en anglais) a été utilisé par l’équipe pour dériver des modèles capables de prédire l’influence des paramètres de fabrication par voie solvant sur les propriétés des électrodes fabriquées pour batterie lithium ion. Par exemple, le ML a été utilisé pour la prédiction de l'impact de la formulation de la suspension, de la teneur en solides et de la viscosité (déterminée par le comma gap et la vitesse de coating) sur la charge et la porosité des électrodes fabriquées. Nous avons également utilisé la ML pour caractériser de manière automatique l’hétérogénéité en épaisseur d’électrodes NMC622 à partir d'un lot de mesures expérimentales faisant varier les paramètres de fabrication les plus critiques des étapes de l’encre et du coating. Une réduction de dimensionnalité de l'ensemble de données a été effectué suivi d’une approche ML non-supervisé de classification pour identifier des groupes d'électrodes présentant des similitudes en termes de propriétés. Une approche supervisée a été appliquée sur les classification résultante afin de prédire l’influence des paramètres de fabrication sur la probabilité d’obtenir des électrodes hétérogènes.
Nous avons également rapporté un cas d'étude où le ML a été utilisé pour prédire, l’influence de paramètres comme la formulation et la pression de calandrage sur des paramètres comme le facteur tortuosité et la conductivité électrique des électrodes. Cette étude utilise des microstructures d'électrodes générées de manière stochastique en fonction de paramètres expérimentaux tels que la porosité des électrodes avant le calandrage, la formulation des électrodes et la pression de calandrage. Nous avons étendu cette étude sur la base de l’analyse en composantes principales et du ML non supervisé avec les trois principaux paramètres de calandrage (à savoir la pression appliquée, la température du rouleau et la vitesse de la ligne) sur la porosité, les propriétés mécaniques de l'électrode et la conductivité électronique, ainsi que la capacité de l’électrode faite sur la base de NMC111. En collaboration avec l’équipe du Professeur Shirley Meng (Université de California San Diego/Université de Chicago) qui nous ont fourni des données expérimentales, nous avons utilisé le ML pour prédire comment les paramètres de fabrication affectent l’uniformité et la conductivité ionique de séparateurs pour batterie tout solide. Trois algorithmes, analyse en composantes principales, regroupement K-means et machine à vecteurs de support, sont utilisés pour déchiffrer les interdépendances entre les conditions de fabrication et les performances du film. L’optimisation du séparateur réalisée avec le guide du ML est validée expérimentalement.
Modèles de substitution basés sur l’Intelligence Artificielle
Nous avons utilisé pour dériver des modèles de substitution aux modèles physiques. Ces modèles, tout à fait originaux, présentent l’avantage d’avoir un moindre cout computationnel que les modèles d’origine, tout en capturant les phénomènes physiques, et permettant donc le criblage à haut débit de l’étude computationnel de l’influence des paramètres de fabrication sur les propriétés l’IA des électrodes. L’IA sous-jacente est entrainée avec des données issues de la simulation numérique basée sur la physique.
Par exemple, nous avons présenté un cadre fonctionnel basé sur les données pour des prédictions rapides des résultats de simulation mécaniste, dès les toutes premières itérations numériques sans qu'il soit nécessaire d'exécuter la simulation jusqu'à la fin. Nous avons démontré cette approche basée sur les données pour le cas des calculs de viscosité par rapport au taux de cisaillement appliqué pour les encres d'électrodes telles comme simulées dans le projet ERC ARTISTIC, et ceci avec différentes chimies de matière active. Nous avons démontré également qu'il était possible de tirer parti des grands ensembles de données produites par les simulations d'infiltration de type Lattice Boltzmann pour alimenter des modèles d’apprentissage automatique capables de prédire la dynamique de remplissage 3D des électrodes, les courbes de saturation associées ainsi que le taux de remplissage par l’électrolyte de chaque pore en fonction des conditions de remplissage (pression appliquée). Pour cela, des simulations de type Lattice Boltzmann ont été réalisées pour différentes conditions d'infiltration sur des microstructures d’électrodes issues de l’imagerie tomographique. Les données résultantes, composées de la densité de l'électrolyte et d'air à chaque point du réseau en fonction du temps, peuvent être traitées pour obtenir une courbe de saturation complète pour chaque pore. À leur tour, ces données peuvent être encore réduites en sélectionnant les valeurs de saturation correspondant aux temps représentatifs tout au long de la simulation. L'ensemble de données réduit qui en résulte est approprié pour la formation d'un modèle ML basé sur l'approche perceptron multicouche. Ce modèle basé sur les données est capable de prédire les courbes de saturation pour chaque pore, à partir desquelles une courbe de saturation globale peut être générée. Ce modèle, validé par comparaison au modèle physique Lattice Boltzmann, donne un excellent accord entre les deux pour différents paramètres d'infiltration. Son très faible coût computationnel permet d’envisager son utilisation dans des boucles d’optimisation visant à optimiser la vitesse et l’efficacité du processus d’infiltration par l’électrolyte. Nous avons reporté également une extension de ce travail avec un deuxième modèle de substitution, entrainée par les données générées par le modèle Lattice Boltzmann. Ce modèle permet de déterminer la combinaison optimale de paramètres de remplissage, comme l’angle de contact entre l’électrolyte et l’électrode, la microstructure de l’électrode caractérisée par sa porosité, son réseau de pores et son facteur tortuosité, ainsi que la viscosité et la densité de l’électrolyte.
Les modèles électrochimiques de type éléments finis, présentés dans la Section Modélisation Physique, donnent des informations sur la dynamique locale de lithiation/délithiation et de transport de charges. Néanmoins, le temps de calcul de ces simulations limite l’intégration de ces modèles dans des workflows d’optimisation des conditions de cyclage ou des procédés de fabrication d’électrodes. Pour résoudre ce problème nous avons reporté un modèle d’apprentissage profond (réseau neuronal convolutif multi-échelle autorégressif) original pour prédire les quantités pertinentes à l'échelle des pores dans la phase solide: la concentration de lithium (dans le matériau actif) et le potentiel (dans le matériau actif et le liant carboné). Ceux-ci sont finalement utilisés pour reconstruire la courbe de décharge de la batterie. Les images 3D des microstructures d'électrodes constituent l'entrée du réseau, formées avec un ensemble de données de simulations par éléments finis pour prédire le comportement de décharge du côté cathodique dans les batteries lithium-ion. Nous avons proposé ce modèle d'apprentissage automatique comme preuve de concept de l'applicabilité des réseaux neuronales multi-échelles pour des problèmes de physique dépendant du temps. Le modèle entraîné présente une très grande précision (avec des erreurs inférieures à 2 %) dans la prévision du comportement de décharge de nouvelles cathodes invisibles. Ce travail ouvre la porte au criblage haut débit du comportement électrochimique 3D des électrodes prédits par le simulateur de leur fabrication ARTISTIC.
Optimisation par l’IA du procédé de fabrication
Nous avons proposé une plateforme informatique généralisable et innovante, combinant la simulation physique et l’IA pour l'optimisation bayésienne multi-objectif des propriétés d’électrodes de batteries lithium ion et la conception inverse de son processus de fabrication. Premièrement, la plateforme génère un ensemble de données synthétiques à partir de simulations de la fabrication des électrodes basées sur la physique du projet ERC ARTISTIC, avec des suites à faible divergence (suites de Sobol), ce qui permet de représenter suffisamment l'espace des paramètres de fabrication. Deuxièmement, l'ensemble de données généré est utilisé pour entraîner des modèles ML déterministes afin de mettre en œuvre une optimisation multi-objectif rapide, visant à identifier une électrode optimale et les paramètres de fabrication à adopter pour la fabriquer. Ce démonstrateur a permis de prédire quelle formulation, quelle fraction de matière solide et quel taux de calandrage il faut appliquer pour obtenir une électrode de NMC111 avec un facteur de tortuosité minimal et une conductivité électronique effective, une surface active et une densité maximale, tous étant des paramètres qui affectent la cinétique de (dé)intercalation du Li+, ionique et électronique. Enfin, cette électrode a été fabriquée expérimentalement avec succès, prouvant que notre prédiction de modélisation du pipeline est pertinente sur le plan physique. Cette approche, tout à fait originale, a constitué le premier démonstrateur à l’échelle internationale d’une plateforme de design inverse des procédés de fabrication de batteries. Elle fait l’objet d’un des articles présentés dans le Portfolio du laboratoire. Nous avons également adaptée cette approche pour l’optimisation de microstructures d’électrode de carbone pour batterie à circulation redox dans le cadre du projet EU SONAR.
[Translate to Anglais:] Perspectives
[] La continuation de l’intégration de ces solutions d’IA dans un logiciel holographique en réalité mixte développé par l’équipe d’A.A. Franco pour assister aux chercheurs et opérateurs dans la fabrication des électrodes et des cellules de batterie, initiée dans le cadre de son projet ERC PoC SMARTISTIC, fait partie des perspectives. Ce logiciel contient un cahier de laboratoire holographique et des annotations par l’IA qui permettent d’assister en temp réel les opérateurs travaillant dans une ligne pilote de batteries. Ce concept novateur, qui repose sur le concept de design inverse par l’IA introduit par l’équipe dans le cadre du projet ERC ARTISTIC, fait partie d’une infrastructure logicielle qui sera commercialisée par une startup en cours de cocréation par A.A. Franco et J.F. Troncoso (postdoctorant dans l’équipe d’A.A. Franco). D’autres perspectives incluent le développement des modèles d’apprentissage automatique et profond avec des contraintes physiques et informés par la physique reproduisant le comportement des modèles physiques de fabrication d’électrodes et de cellules, qui sont couteux computationnellement. Ces modèles d’IA permettront d’envisager p.ex. une optimisation en temps quasi-réel de la microstructure des électrodes avec résolution 3D et sans avoir besoin d’entrainer l’IA avec les propriétés macroscopiques des électrodes (comme leur facteur tortuosité ou densité). Le développement des méthodes d’ensemble pour mettre en compétition différents algorithmes d’IA dans l’optimisation du procédé de fabrication, font partie également des perspectives, L’exploitation des données reportées dans la littérature par des méthodes de traitement de la langue naturelle, feront aussi objet des prochains travaux, visant à poursuivre nos premiers démarches dans ce sens. Les projets européens PULSELION et DIGICELL (tous les deux avec le Prof. A.A. Franco comme Work Package leader), le projet MCSA DESTINY, un projet de collaboration avec Renault/Ampère, ainsi que le projet PEPR BATMAN (co-porté par A.A. Franco) constituent les cadres dans lesquels ces nouveaux travaux sont menés. Comme discuté dans un article que nous avons dirigé dans le cadre du Groupe d’Experts sur la Digitalisation des Lignes Pilotes de Batteries (réseau européen LiPLANET) que A.A. Franco dirige, le concept d’optimisation autonome du procédé de fabrication demandera également l’émergence de nouvelles techniques de caractérisation en temps réel, que nous adresserons en collaboration avec des partenaires dans des projets européens récemment initiés -DIGICELL- et à venir.
